1886年，弗拉基米尔·伊里奇的父亲去世，这是乌里杨诺夫一家一个极大的不幸。那时，弗拉基米尔·伊里奇正在中学最后一年。1887年，亚历山大·伊里奇因谋刺沙皇亚历山大三世案被捕并惨遭杀害。哥哥的悲惨遭遇使弗拉基米尔·伊里奇终生难忘。
亚历山大被捕及遇害后，从前的亲友大都同他家疏远了，因为同一个革命者的家庭保持友好关系是危险的。弗拉基米尔·伊里奇的哥哥的死加强了他的革命倾向，但是他探索的是一条与他哥哥不同的、跟专制制度作斗争的道路。
哥哥的被害使弗拉基米尔·伊里奇不得不思考到他终身事业的问题。他清楚地认识到，必须反对的敌人是专制制度、地主、资产阶级和一切剥削者。他知道纯粹的文化教育工作（即他父亲终身从事的工作）不能推翻剥削者和解放人民。但是，他也清楚采用恐怖手段也不可能取得胜利，而只会造成阻碍。“民意党”人谋刺亚历山大二世成功了，但是另一个沙皇又取而代之。沙皇制度依然存在。许多高级的警宪官吏被杀死了，但沙皇、地主和厂主的政权并没有推翻。而最重要的是，这种斗争方法对于组织劳动群众和提高他们的阶级觉悟毫无帮助。相反，它对工作有害，因为革命党人的主要精力都浪费在恐怖活动上。它破坏了革命党人同群众的联系，给革命党人和全体人民对于反对专制制度的任务和方法造成极其错误的观念。
弗拉基米尔·伊里奇读过他哥哥手里的马克思和恩格斯著作，他就向这些著作请教，劳苦大众应该如何进行革命斗争来求得解放。
他认真地研究其他国家革命斗争的历史以及各民族过去反对专制制度和地主的斗争经验。
1887年秋，弗拉基米尔·伊里奇进入喀山大学。在这里，他结识了一批有革命思想的学生。
同年12月，他参加了反对大学里的警察制度的学生抗议大会。因此他遭到逮捕，被开除学籍并流放到喀山附近的柯库什基诺村。
后来，列宁曾谈到他被捕后与押送他的警官的谈话。
“小伙子，造反有什么好处？你不是向一堵石墙上撞吗？”警官对他说。
“是的，但这是一堵朽墙，一撞就倒的。”列宁这样回答。
在柯库什基诺村，列宁认真观察了农民的情况。一年以后，获准回喀山，可是不准回大学。列宁于是认真学习并研究马克思主义。他在乡间度过夏天，先是在柯库什基诺村，后来来到萨马拉省阿拉卡也夫卡村。
那时，喀山已有一个马克思主义小组，列宁很快成为小组的一个积极分子。就在喀山，列宁开始研究马克思的《资本论》第一卷。
关于这一时期的列宁，安·伊·乌里杨诺娃-叶利札罗娃这样写道：
“记得在晚上，我下楼找他闲聊，他总是满腔热忱地给我讲马克思主义的原理和这个理论所开辟的新境界。我至今还很清楚地记得，他坐在他房里炉架上堆满报纸的炉子旁边，激动地做着手势。他似乎流露出一种使与他谈话的每一个人都能领会的坚强信念。他那时已经能够用他的话使人信服并抓住别人。而当他学到一些新东西时，他决不肯不让别人了解他的发现，同时还寻求支持他的人。他很快就在喀山找到了这样的支持者，这就是那些也在研究马克思主义并有革命思想的青年人。”
1889年，列宁移居萨马拉（现名古比雪夫）。他在那里生活了四年半，这正是他埋头读书的时候。列宁学了几种外国语，特别是德语，目的是阅读马克思和恩格斯的著作，因为这些著作大部分还尚未译成俄文。
同时，弗拉基米尔·伊里奇还认真阅读了秘密出版的俄国革命书籍，特别是社会民主主义的“劳动解放社”的出版物。这个团体是由普列汉诺夫、阿克雪里罗得等人1883年在国外组织的。它在俄国进行了广泛的马克思主义宣传。
在萨马拉，弗拉基米尔·伊里奇准备国立大学的考试。1891年，他第一次到首都圣彼得堡。他考得很好，得到文凭，因此可以注册为律师助手。他的业务，尽管收入微薄，但使他可以独立生活了。
这时，人们感到惊异的是，他这样一个仅仅二十一岁的青年，就能阅读德文、法文著作，懂得英文，已经认真钻研了马克思的《资本论》，还熟读了其他马克思主义著作。
这时，弗拉基米尔·伊里奇把马克思和恩格斯的《共产党宣言》从德文译成俄文，这种译本在萨马拉的革命青年中间流传了很久。在萨马拉，列宁和阿·斯克略连柯、伊·拉拉杨茨组织了一个马克思主义小组。